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Die Laserspektroskopie gewinnt immer größere Bedeutung bei der Untersuchung von Atomen und Molekülen. W. Demtröder stellt jetzt die Neuauflage seines Lehrbuchs vor, das die Brücke schlägt zwischen den klassischen Werken über Optik und Spektroskopie und den modernen Beiträgen zur Laser- spektroskopie. Er erläutert die verschiedenen Techniken, die instrumentelle Ausrüstung und die Bedeutung der Laserspektroskopie für ein detailliertes Verständnis der Struktur und Dynamik von Atomen und Molekülen und illustriert sie anhand konkreter Beispiele. Ein ausführliches Literaturverzeichnis weist den Weg zur Originalliteratur. Die vorliegende 5. Auflage wurde grundlegend neu bearbeitet. TOC:Einleitung.- Emission und Absorption von Licht.- Linienbreiten und Profile von Spektrallinien.- Experimentelle Hilfsmittel des Spektroskopikers.- Der Laser als spektroskopische Lichtquelle.- Doppler-begrenzte Absorptions- und Fluoreszenz-Spektroskopie mit Lasern.- Nichtlineare Spektroskopie.- Laser Raman-Spektroskopie.- Laserspektroskopie in Molekularstrahlen.- Optisches Pumpen und Doppelresonanz-Verfahren.- Zeitaufgelöste Laserspektroskopie.- Kohärente Spektroskopie.- Laserspektroskopie von Stoßprozessen.- Neuere Entwicklungen in der Laserspektroskopie.- Anwendungen der Laserspektroskopie.- Literatur./ AUS DEM INHALT: / / / 1 Einleitung 1 2 Emission und Absorption von Licht 5 2.1 Die Moden des elektromagnetischen Feldes in einem Hohlraum 5 2.2 Thermische Strahlung; Planck'sches Gesetz 8 2.3 Absorption, induzierte und spontane Emission, Einstein-Koeffizienten 10 2.4 Grundbegriffe der Strahlungsmessung 13 2.5 Polarisation von Licht 17 2.6 Absorption und Dispersion 18 2.6.1 Linienspektren und kontinuierliche Spektren 18 2.6.2 Klassisches Modell 20 2.6.3 Oszillatorenstärken und Einstein-Koeffizienten 24 2.7 Übergangswahrscheinlichkeiten 27 2.7.1 Lebensdauer angeregter Zustände 27 2.7.2 Semiklassische Behandlung der Übergangswahrscheinlichkeit 29 2.8 Kohärenz 30 2.8.1 Kohärenz eines Strahlungsfeldes 31 2.8.2 Zeitliche Kohärenz 32 2.8.3 Räumliche Kohärenz 33 2.8.4 Kohärenzvolumen 35 2.8.5 Kohärenz atomarer Zustände 37 3 Linienbreiten und Profile von Spektrallinien 41 3.1 Natürliche Linienbreite 42 3.2 Doppler-Verbreiterung 45 3.3 Stoßverbreiterung von Spektrallinien .*.... 49 3.4 Homogene und inhomogene Linienverbreiterung 55 3.5 Sättigungsverbreiterung 56 3.5.1 Änderung der Besetzungsdichten durch optisches Pumpen 57 3.5.2 Sättigungsverbreiterung von Absorptionslinien 60 3.6 Flugzeit-Linienbreiten 62 3.7 Linienbreiten in Flüssigkeiten und Festkörpern 65 4 Experimentelle Hilfsmittel des Spektroskopikers 67 4.1 Spektrographen und Monochromatoren 68 4.1.1 Grundbegriffe 69 4.1.2 Prismenspektrograph 74 4.1.3 Gitterspektrograph 76 4.2 Interferometer 81 4.2.1 Michelson-Interferometer 82 4.2.2 Vielstrahlinterferenz 86 4.2.3 Planparalleles Fabry-Perot-Interferometer 92 4.2.4 Konfokales Interferometer 96 4.2.5 Dielektrische Vielfachschichten 99 4.2.6 Interferenzfilter 102 4.2.7 Durchstimmbare Interferometer 104 4.2.8 Lyot-Filter 106 4.3 Auflösungsvermögen und Lichtstärke von Spektrometern und Interferometern 110 4.4 Moderne Methoden der Wellenlängen-Messung 113 4.4.1 Das Michelson-Lambdameter 114 4.4.2 Sigmameter ., 117 4.4.3 Computergesteuertes Fabry-Perot-Wellenlängenmessgerät .. 119 4.4.4 Fizeau-Lambdameter 122 4.5 Detektoren 124 4.5.1 Thermische Detektoren 126 4.5.2 Photodioden 131 4.5.3 Diodenanordnungen und CCD-Detektoren 138 4.5.4 Photomultiplier 141 4.5.5 Photonenzählmethode 145 4.5.6 Bildverstärker und optische Vielkanal-Analysatoren 146 5 Der Laser als spektroskopische Lichtquelle 149 5.1 Elementare Grundlagen des Lasers 149 5.1.1 Schwellwertbedingung 150 5.1.2 Bilanzgleichungen 152 5.2 Optische Resonatoren 154 5.2.1 Offene Resonatoren 155 5.2.2 Räumliche Modenstrukturen im offenen Resonator 157 5.2.3 Beugungsverluste offener Resonatoren 162 5.2.4 Stabile und instabile Resonatoren 163 5.2.5 Frequenzspektrum passiver optischer Resonatoren 166 5.3 Laser-Moden 169 5.3.1 Frequenzspektrum des aktiven Resonators 169 5.3.2 Beeinflussung der Modenfrequenz durch das aktive Medium 171 5.3.3 Verstärlpmgssättigung und Modenwechselwirkung 172 5.3.4 Das Frequenzspektrum realer Mehrmoden-Laser 176 5.4 Experimentelle Realisierung von stabilen Einmoden-Lasern 178 5.4.1 Linien-Selektion 178 5.4.2 Moden-Selektion 179 5.4.3 Intensitätsstabilisierung 186 5.4.4 Wellenlängenstabilisierung von Lasern 187 5.4.5 Kontrollierte Wellenlängendurchstimmung 194 5.4.6 Wellenlängeneichung 197 5.5 Linienbreiten von Einmoden-Lasern 200 5.6 Durchstimmbare Laser 203 5.6.1 Halbleiterlaser 204 5.6.2 Durchstimmbare vibronische Festkörperlaser 209 5.6.3 Farbzentrenlaser 211 5.6.4 Farbstofflaser , 215 5.6.5 Excimer-Laser 226 5.7 Kohärente Strahlungsquellen durch nichtlineare Frequenzverdoppelung und Mischung 228 5.7.1 Grundlagen 229 5.7.2 Optische Frequenzverdopplung 233 5.7.3 Frequenzmischung 238 5.7.4 Erzeugung kohärenter VUV-Strahlung 239 5.7.5 Röntgen-Laser 242 5.7.6 Differenzfrequenz-Spektrometer 243 5.7.7 Optische parametrische Oszillatoren 246 5.7.8 Raman-Frequenz-Konversion 249 6 Doppler-begrenzte Absorptions- und Fluoreszenz-Spektroskopie mit Lasern , 251 6.1 Vorteile des Lasers für die Spektroskopie 251 6.2 Empfindliche Verfahren der Absorptionsspektroskopie 256 6.2.1 Frequenzmodulation des Lasers 256 6.2.2 Absorptionsspektroskopie durch Messung der Abklingzeit eines optischen Resonators 260 6.2.3 Absorptionsspektroskopie innerhalb des Laserresonators ... 263 6.3 Direkte Messung der absorbierten Photonen 268 6.3.1 Anregungsspektroskopie 268 6.3.2 Photoakustische Spektroskopie 271 6.3.3 Ionisationsspektroskopie 274 6.3.4 Optogalvanische Spektroskopie 279 6.3.5 Optothermische Spektroskopie 282 6.4 Magnetische Resonanz- und Stark-Spektroskopie mit Lasern 285 6.5 Geschwindigkeitsmodulations-Spektroskopie 288 6.6 Laserinduzierte Fluoreszenz 290 6.7 Vergleich zwischen den verschiedenen Verfahren 295 7 Nichtlineare Spektroskopie 299 7.1 Lineare und nichtlineare Absorption 299 7.2 Sättigung inhomogen verbreiterter Absorptionsübergänge 303 7.3 Sättigungs-Spektroskopie 308 7.4 Polarisations-Spektroskopie 317 7.4.1 Anschauliche Darstellung 317 7.4.2 Die Frequenzabhängigkeit des Polarisationssignals 319 7.4.3 Größe der Polarisationssignale 322 7.4.4 Empfindlichkeit der Polarisations-Spektroskopie 326 7.5 Mehrphotonen-Spektroskopie 328 7.5.1 Grundlagen der Zweiphotonen-Absorption 328 7.5.2 Doppler-freie Zweiphotonen-Spektroskopie 331 7.5.3 Abhängigkeit des Zweiphotonen-Signals von der Fokussierung 335 7.5.4 Mehrphotonen-Spektroskopie 336 7.6 Anwendungsbeispiele und spezielle Techniken der nichtlinearen Spektroskopie 338 8 Laser-Raman-Spektroskopie 345 8.1 Grundlagen 345 8.2 Neuere Techniken der linearen Raman-Spektroskopie 349 8.3 Nichtlineare Raman-Spektroskopie 355 8.3.1 Induzierte Raman-Streuung 355 8.3.2 Kohärente Anti-Stokes Raman-Spektroskopie 360 8.3.3 Resonante CARS und Box-CARS 364 8.3.4 Hyper-Raman-Effekt 365 8.4 Anwendungen der nichtlinearen Raman-Spektroskopie 366 9 Laserspektroskopie in Molekularstrahlen 369 9.1 Reduktion der Doppler-Breite in kollimierten Strahlen 369 9.2 Abkühlung von Molekülen in Überschallstrahlen 375 9.3 Nichtlineare Spektroskopie in Molekularstrahlen 382 9.4 Kollineare Laserspektroskopie in schnellen Ionenstrahlen 385 9.5 Spektroskopie in kalten Ionenstrahlen 390 9.6 Massenselektive Laserspektroskopie in Molekularstrahlen 391 10 Optisches Pumpen und Doppelresonanz-Verfahren 397 10.1 Optisches Pumpen 398 10.2 Optische/Radiofrequenz-Doppelresonanz 403 10.2.1 Grundlagen 403 10.2.2 Laser-Hochfrequenz-Doppelresonanz-Spektroskopie in Molekularstrahlen 405 10.3 Optische/ Mikrowellen-Doppelresonanz 408 10.4 Optische/ Optische Doppelresonanz 412 10.4.1 Vereinfachung komplexer Absorptionsspektren .-. 412 10.4.2 Stufenweise Anregung und Spektroskopie von Rydberg-Zuständen 416 10.4.3 Molekulare Rydbergzustände 421 10.4.4 Resonante induzierte Raman-Streuung 424 10.4.5 Beispiele für Doppelresonanz-Experimente 427 10.5 Spezielle Doppelresonanz-Techniken 428 10.5.1 Polarisations-Markierung 428 10.5.2 Mikrowellen/Optische Doppelresonanz-Polarisations- Spektroskopie 430 10.5.3 STIRAP-Technik 430 11 Zeitaufgelöste Laserspektroskopie 433 11.1 Erzeugung kurzer Lichtpulse 433 11.1.1 Zeitverhalten gepulster Laser 433 11.1.2 Güteschaltung von Laserresonatoren 435 11.1.3 Modenkopplung und Pikosekundenpulse 439 11.1.4 Erzeugung von Femtosekunden-Pulsen 447 11.1.5 Erzeugung durchstimmbarer kurzer Pulse 459 11.1.6 Solitonenlaser 462 11.1.7 Erzeugung leistungsstarker ultrakurzer Pulse 464 11.1.8 Der Vorstoß in den Attosekunden-Bereich 467 11.2 Messung kurzer Lichtpulse 469 11.2.1 Streakkamera 469 11.2.2 Optischer Korrektor zur Messung kurzer Lichtpulse 471 11.2.3 FROG-Technik 477 11.2.4 SPIDER-Technik 477 11.3 Lebensdauermessungen mit Lasern 479 11.3.1 Die Phasenmethode 481 11.3.2 Messung der Abklingkurve nach Einzelpulsanregung 483 11.3.3 Die Methode der verzögerten Koinzidenzen 484 11.3.4 Lebensdauermessungen in schnellen Atomund Ionenstrahlen 486 11.4 Spektroskopie im Piko- und Femtosekundenbereich 488 11.4.1 Stoßinduzierte Relaxation von Molekülen in Flüssigkeiten .. 490 11.4.2 Elektronische Relaxation in Halbleitern 490 11.4.3 Untersuchung molekularer Dynamik auf der Femtosekundenskala 491 12 Kohärente Spektroskopie 495 12.1 Level-Crossing-Spektroskopie 496 12.1.1 Grundlagen 497 12.1.2 Quantenmechanisches Modell 500 12.2 Quantenbeat-Spektroskopie 501 12.3 Photonen-Echo 506 12.4 Optische Nutation und freier Induktionszerfall 511 12.5 Optische Pulszug-Interferenzspektroskopie 513 12.6 Kohärente Überlagerungsspektroskopie 515 12.7 Korrelations-Spektroskopie 517 12.7.1 Messung des Homodyn-Spektrums 520 12.7.2 Fluoreszenz-Korrelations-Spektroskopie 522 12.7.3 Heterodyne Korrelations-Spektroskopie 523 13 Laserspektroskopie von Stoßprozessen 525 13.1 Hochauflösende Laserspektroskopie der Stoßverbreiterung und Verschiebung von Spektrallinien 526 13.2 Messung inelastischer Stoßquerschnitte durch LIF 531 13.2.1 Stoß-Satelliten im Fluoreszenzspektrum 531 13.2.2 Andere Verfahren zur Messung von Stößen im angeregten Zustand 534 13.2.3 Stöße zwischen angeregten Atomen 536 13.3 Spektroskopische Bestimmung inelastischer Stoßprozesse im elektronischen Grundzustand 539 13.3.1 Zeitaufgelöster Fluoreszenznachweis 540 13.3.2 Zeitaufgelöste Absorptions- und Doppelresonanz-Methode. 540 13.3.3 Spektroskopie von Stößen im Grundzustand mit kontinuierlichen Lasern 544 13.4 Spektroskopische Messung differenzieller Stoßquerschnitte in gekreuzten Molekularstrahlen 546 13.5 Spektroskopie reaktiver Stoßprozesse 551 13.6 Stöße im Strahlungsfeld eines Lasers 555 14 Neuere Entwicklungen in der Laserspektroskopie 559 14.1 Optische Ramsey-Resonanzen 559 14.1.1 Grundlagen der Ramsey-Interferenzen 559 14.1.2 Zweiphotonen-Ramsey-Resonanzen 563 14.1.3 Nichtlineare Ramsey-Interferenzen 566 14.2 Photonenrückstoß 568 14.3 Optisches Kühlen und Speichern von Atomen 573 14.3.1 Optisches Kühlen durch Photonenrückstoß , 573 14.3.2 Optische Melasse 580 14.3.3 Magneto-optische Falle 582 14.3.4 Grenzen der optischen Kühlung 585 14.3.5 Kräfte auf einen induzierten Dipol im Lichtfeld 588 14.3.6 Bose-Einstein-Kondensation 590 14.3.7 Bildung kalter Moleküle 594 14.4 Spektroskopie an einzelnen Ionen 596 14.4.1 Ionenfallen ( 596 14.4.2 Seitenbandkühlung 599 14.4.3 Direkte Beobachtung von Quantensprüngen 601 14.4.4 Wigner-Kristalle in Ionenfallen ". 603 14.5 Der Einatom-Maser 605 14.6 Auflösung innerhalb der natürlichen Linienbreite 607 14.7 Absolute optische Frequenzmessung und Frequenzstandard 615 14.7.1 Optische Frequenzketten 615 14.7.2 Optische Frequenz-Teilung 616 14.7.3 Optischer Frequenzkamm 618 14.8 Kann man das Photonenrauschen überlisten? 620 14.8.1 Phasen- und Amplitudenschwankungen des Lichtfeldes 620 14.8.2 Quetschzustände 623 14.8.3 Realisierung von Quetschzuständen 624 14.8.4 Anwendungen der "Squeezing-Technik" auf Gravitationswellen-Detektoren 626 15 Anwendungen der Laserspektroskopie 629 15.1 Anwendungen in der Chemie 629 15.1.1 Laserspektroskopie in der analytischen Chemie 629 15.1.2 Laserinduzierte chemische Reaktionen 632 15.2 Isotopentrennung mit Lasern 636 15.3 Laserspektroskopie in der Umwelt- und Atmosphärenforschung 638 15.3.1 Absorptionsmessungen 638 15.3.2 Atmosphärenmessungen mithilfe des LIDAR-Verfahrens ... 640 15.3.3 Analytik von Verunreinigungen in Flüssigkeiten 645 15.4 Anwendungen auf technische Probleme 647 15.4.1 Untersuchung von Verbrennungsvorgängen 647 15.4.2 Einsatz der Laserspektroskopie in der Materialforschung ... 650 15.4.3 Messung von Strömungsgeschwindigkeiten von Gasen 651 15.5 Anwendungen in der Biologie 653 15.5.1 Energietransfer in DNA-Komplexen 654 15.5.2 Zeitaufgelöste Messungen biologischer Prozesse 655 15.5.3 Korrelationsspektroskopie von Mikrobenbewegungen 656 15.5.4 Lasermikroskop 657 15.5.5 Konfokale Mikroskopie biologischer Objekte 658 15.5.6 Einzel-Molekül-Nachweis 659 15.6 Medizinische Anwendungen 660 15.6.1 Anwendung der Raman-Spektroskopie in der Medizin 660 15.6.2 Laserspektroskopie in der Ohrenheilkunde 662 15.6.3 Tumordiagnose und Therapie 663 15.6.4 Laserlithotripsie *. 665 15.6.5 Weitere Anwendungen der Laserspektroskopie in der Medizin 666 Literatur 667 Sachverzeichnis 719